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本網(wǎng)訊（國(guó)際有序物質(zhì)科學(xué)研究院）近日，我校國(guó)際有序物質(zhì)科學(xué)研究院廖偉強(qiáng)研究員與中山大學(xué)、蘇州大學(xué)等科研人員通力合作，在《鐵電化學(xué)》的指導(dǎo)下，利用分子鐵電材料實(shí)現(xiàn)循環(huán)可再生高效裂解水制氫。研究成果以“Recyclable Molecular Ferroelectrics to Harvest Mechanical Energy for Sustained Hydrogen Generation”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。

在氫能產(chǎn)業(yè)迅猛發(fā)展的當(dāng)下，傳統(tǒng)制氫方法正面臨催化劑耐久性問(wèn)題的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。具體而言，蒸汽重整工藝中的催化劑易受焦化失活影響，電催化過(guò)程中電極腐蝕現(xiàn)象頻發(fā)，而光催化則因易中毒而效能衰減，這些局限性均導(dǎo)致催化劑需頻繁更換。鐵電材料憑借其獨(dú)特的機(jī)械能－化學(xué)能轉(zhuǎn)換特性，在無(wú)光條件下即可實(shí)現(xiàn)高效制氫，展現(xiàn)出巨大的替代潛力。然而，主流鐵電陶瓷材料（如鋯鈦酸鉛PZT和鈦酸鋇BTO）在催化裂解水制氫過(guò)程中卻面臨多重瓶頸：鐵電陶瓷的聲阻抗遠(yuǎn)大于水的聲阻抗，這種嚴(yán)重的聲阻抗失配導(dǎo)致機(jī)械能在傳遞過(guò)程中產(chǎn)生較大損耗，降低了能量利用效率；鐵電陶瓷不溶于水，固一氣界面存在高脫附能，這阻礙了氫氣的有效釋放，同時(shí)易引發(fā)活性位點(diǎn)中毒，進(jìn)一步降低催化性能；在持續(xù)超聲刺激下，鐵電陶瓷的壓電性能會(huì)逐漸衰退，難以維持長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定制氫效率；鐵電陶瓷的制備溫度較高，且需要額外的電極化處理步驟，這顯著增加了催化劑的制備成本。從催化產(chǎn)氫效率來(lái)看，當(dāng)前鐵電陶瓷的表現(xiàn)（如PZT的氫氣產(chǎn)率為1.27 mmol g?1 h?1，僅持續(xù)0.5小時(shí)；BTO的氫氣產(chǎn)率為0.66 mmol g?1 h?1，可維持15小時(shí)）較工業(yè)需求仍低1—2個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，亟須通過(guò)突破性的材料設(shè)計(jì)來(lái)優(yōu)化能量傳遞效率和表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，以推動(dòng)鐵電材料在制氫領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。

分子鐵電晶體在超聲下催化裂解水所制氫氣的燃燒實(shí)驗(yàn)

與鐵電陶瓷相比，分子鐵電材料展現(xiàn)出低溫溶液加工、機(jī)械柔性和低聲阻抗等諸多優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)還具備高壓電系數(shù)、高居里溫度以及多極軸等特性。其中，熊仁根教授團(tuán)隊(duì)前期報(bào)道的（TMFM）x(TMCM)1–xCdCl3準(zhǔn)同型相界鐵電固溶體（TMFM為三甲基氟甲基銨，TMCM為三甲基氯甲基銨，0 ≤ x ≤ 1）便是分子鐵電材料的一個(gè)突出例子，（TMFM）0.26(TMCM)0.74CdCl3的壓電系數(shù)d33高達(dá)約1540 pC/N，這一數(shù)值甚至超越了高端PZT材料 (Science 2019, 363, 1206–1210)。在本次研究中，科研人員攜手合作，創(chuàng)新性地提出了一種可再生的循環(huán)過(guò)飽和策略。他們利用分子鐵電材料（TMFM）0.26(TMCM)0.74CdCl3來(lái)催化裂解水制氫，使得分子鐵電納米晶能夠在過(guò)飽和水溶液體系中進(jìn)行重結(jié)晶和溶解的循環(huán)，從而實(shí)現(xiàn)循環(huán)可再生高效制氫。相較于鐵電陶瓷，分子鐵電催化制氫具有多重顯著優(yōu)勢(shì)：分子鐵電體的聲阻抗與水的聲阻抗接近，這種良好的聲阻抗匹配有利于機(jī)械能的高效傳遞，減少能量損耗；分子鐵電體溶于水，通過(guò)溶解分子鐵電納米晶，可以使得吸附在納米晶表面的氫氣完全脫附，提高氫氣產(chǎn)率；在溶解和重結(jié)晶過(guò)程中，分子鐵電納米晶能夠重新析出，并保持其鐵電、壓電性能。同時(shí)，還能更新并產(chǎn)生新的鐵電疇作為反應(yīng)活性微區(qū)，使得分子鐵電體能夠?qū)崿F(xiàn)可再生無(wú)限循環(huán)使用；分子鐵電體易于通過(guò)低溫溶液法進(jìn)行合成與加工，由于晶體在低溫鐵電相生長(zhǎng)，無(wú)需電極化處理即可表現(xiàn)出優(yōu)異的鐵電性能，從而顯著降低了催化劑的制備成本。這些優(yōu)勢(shì)大幅提高了鐵電催化制氫效率，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的11.56 mmol g?1 h?1的氫氣產(chǎn)率，機(jī)械能到氫能的轉(zhuǎn)化效率高達(dá)35.6%。同時(shí)，該分子鐵電催化劑還展現(xiàn)出超過(guò)1500小時(shí)的出色耐久性，理論上可以實(shí)現(xiàn)無(wú)限循環(huán)使用。

這項(xiàng)突破性成果是在熊仁根教授提出的鐵電化學(xué)思想指導(dǎo)下取得的又一重要進(jìn)展。它不僅彰顯了分子鐵電材料在催化制氫領(lǐng)域的巨大潛力，而且開(kāi)創(chuàng)性地為可持續(xù)高效制氫提供了新的策略。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18462

審核：許航、涂金鳳、朱文芳、徐翰